109_092-026AP-TW

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109_092-026AP-TW

發佈日期 : 2009-04-30

發明專利說明書


※申請案號：092125425	※I P C 分類：

一、	發明名稱：
	氮化鋁之製造方法(全文下載)

二、

中文發明摘要：

本發明是在提供一種氮化鋁之製造方法，係將原料鋁粉先進行表面處理，使鋁粉之表面生成一陶瓷層，之後再將表面生成有陶瓷層之鋁粉置於一氮氣氣氛中，進行氮化反應而合成氮化鋁；藉此可形成高品質，低成本的氮化鋁製造方法，達到具有生產快速，易於量產，產品轉化率高，省能源，無公害污染等優點，並可使其生成之氮化鋁產物疏鬆易磨，可易於進行後續之粉碎研磨，進而可降低因研磨造成之不純物含量，達到增大生產率，並降低生產成本之功效。

三、

英文發明摘要：

四、	指定代表圖：
	(一)本案指定代表圖為：第1圖
	(二)本代表圖之元件符號簡單說明：
	1．．．壓力表
	2．．．真空耐壓反應器
	3．．．電極
	4．．．氮氣入口
	5．．．加熱鎢絲
	6．．．溫度量測用熱電偶
	7．．．真空抽氣口
	8．．．真空計
	9．．．排氣口
	10．．．坩堝容器
	11．．．氮氣入口

五、	本案若有化學式時，請揭示最能顯示發明特徵的化學式：

六、	發明說明：
	【發明所屬之技術領域】
[n]	本發明是有關於一種氮化鋁之製造方法，尤指一種可形成高品質，低成本的氮化鋁製造方法，達到具有生產快速，易於量產，產品轉化率高，省能源，無公害污染等優點，並可使其生成之氮化鋁產物疏鬆易磨，可易於進行後續之粉碎研磨，進而可降低因研磨造成之不純物含量，達到增大生產率，並降低生產成本之功效。
	【先前技術】
[n]	氮化鋁由於具有優越的熱傳導性(理論值：320W/mK)，良好的電絕緣性，低熱膨脹率(4.3 ppm/K，與矽晶相近)，良好的抗熱震性與良好的抗侵蝕性，近年來，已成為工業上極為重要的材料。它在許多高科技的工業上極具應用潛力，其中包括有電子基板、積體電路封裝材料、電子元件散熱體、高熱傳導複合材料、盛裝與處理熔融鹽或金屬之容器等製作元件。
[n]	目前工業上製造氮化鋁的方法，如氧化鋁粉碳素還原氮化法(日本Tokuyama)與鋁粉直接氮化法(如美國ART，德國H.C. Starck)，皆因耗能源，生產速率慢，製程步驟繁複，製造成本高，造成多年來，氮化鋁之價格居高不下。
[n]	而由於氮化鋁的價格居高不下，其市場規模一直無法如許多業界專家預測之飛躍成長，而僅以小幅度地穩定成長；然而，幾乎所有業界人士皆認為，氮化鋁的價格若能大幅降低(如降低30%)，則氮化鋁的需求與使用必定大幅增加，市場規模將會如預期的飛躍式成長。
[n]	由於目前工業上生產氮化鋁的方法成本高，其降價的幅度極為有限，欲大幅降低氮化鋁的價格，唯一的途徑便是開發高品質、低成本的製程方法；其中目前合成氮化鋁粉體之各方法與缺點為：
[n]	(1)氣相反應法：反應式為AlCl₃(g)+4NH₃(g)→AlN(s)+3 NH₄Cl(g)，操作溫度於900K至1500K，所需反應時間要5小時以上，其產物形態包含結晶形與非晶形氮化鋁粉體，一般產物之轉化率約為80%，生產成本高且產率小，不適合工業生產。
[n]	(2)有機金屬前驅物法：反應式為R₃Al(l)+NH₃(l)→R₃AlNH₃(l) R₃AlNH₃(l)→R₂AlNH₂(l)+RH(g) R₂AlNH₂(l)→RAlNH(l)+RH(g) RAlNH(l)→AlN(s)+RH(g) 操作溫度於400K至1000K，所需反應時間要10至240分鐘，其產物主要為AIN，甲烷氣體裂解之碳沈積，必須再將產物置於空氣中加熱除碳，可能導致氧含量增加。此外，此法亦有成本高、產率低的問題，而不適合工業生產。
[n]	(3)氧化鋁粉碳素還原氮化法：反應式為Al₂O₃(s)+N₂(g)+3C(s)→2AlN(s)+3CO(g)，操作溫度於1500K至2200K，所需反應時間5小時以上。
[n]	(4)金屬鋁直接氮化法：反應式為2Al(s)+N₂(g)→2AlN(s)，操作溫度於1000K至1500K，所需反應時間需5小時以上。
[n]	其中上述(3)與(4)之方法是目前工業上之主要生產方法，金屬鋁直接氮化法有鋁熔聚的問題，很難以一次反應獲得高純度氮化鋁，因而常須經數次研磨再反應的程序，叉必須在高溫下長時問操作，能量消耗極大；另外氧化鋁粉碳素還原氮化法，雖然可得到較高純度的氮化鋁，但是產物常含過多的碳，必須在含氧氣氛中將碳氧化去除，因此可能造成含氧量提高，此外，此方法亦須在高溫長時間操作，能量消耗亦大。
[n]	(5)燃燒合成法：此法與其他方法比較而言，是一種新的陶瓷材料的合成方法，它是利用反應物間之自行傳播燃燒反應來合成陶瓷產品。它的一般優點是反應快速、省能源且製程簡單，就以目前最新近開發之氮化鋁燃燒合成法而言，普遍的缺點是(一)轉化率不夠高(如美國專利第5649278號，最高僅達 99%)，(二)不易量產，即較大量生產時，轉化率會下降(如美國專利第5649278號)，(三)產物為熔聚或燒結狀(如美國專利第5649278號及第US6,482,384號)，研磨不易，亦即研磨時耗時、耗能，且會因磨球之耗損而造成雜質含量之增加，目前所有現有之燃燒合成法皆有此問題。
	【發明內容】
[n]	因此，本發明之主要目的係在於，可形成高品質，低成本的氮化鋁製造方法，達到具有生產快速，易於量產，產品轉化率高，生產成本低，省能源，無公害污染等優點。
[n]	本發明之另一目的係在於，並可使其生成之氮化鋁產物疏鬆易磨，可易於進行後續之粉碎研磨，進而可降低因研磨造成之不純物含量，達到增大生產速率，並降低生產成本之功效。
[n]	為達上述之目的，本發明係一種氮化鋁之製造方法，係將原料鋁粉先進行表面處理，使鋁粉之表面生成一陶瓷層，之後再將表面生成有陶瓷層之鋁粉置於一氮氣氣氛中，進行氮化反應而合成氮化鋁；如此，可形成高品質，低成本的氮化鋁製造方法，達到具有生產快速，易於量產，產品轉化率高，省能源，無公害污染等優點，並可使其生成之氮化鋁產物疏鬆易磨，可易於進行後續之粉碎研磨，進而可降低因研磨造成之不純物含量，達到增大生產速率，並降低生產成本之功效。
	【實施方式】
[n]	請參閱『第1~4圖』所示，係本發明之燃燒合成反應裝置示意圖、係本發明第1實施例表面改質後之鋁粉外觀型態示意圖、係本發明第1實施例燃燒產物外觀型態示意圖、係本發明第1實施例產物之XRD分析圖示意圖。如圖所示：本發明係一種氮化鋁之製造方法，其係將原料鋁粉先進行表面處理，而該原料鋁粉可為顆粒狀、片狀或長條狀，且該原料鋁粉之鋁含量需高於25wt%，係選自於一工業製造之純鋁粉、一含鋁合金鋁粉或工業製造之鋁產物碎屑，其中該原料鋁粉表面處理之方法為將鋁粉置於去離子水中加熱或置於恆溫恆濕機中加熱，使鋁粉表面形成一氧化層或氫氧化物層，又該原料鋁粉表面處理之方法為將鋁粉置於去離子水中，並加入 CaO、CaCO₃、Y₂O₃、Y(NO₃)₃、Y₂(C₂O₄)₃粉0.1-20 wt%(以鋁粉重量為基準)進行加熱，使鋁粉表面形成一氧化層，另該原料鋁粉表面處理之方法為將原料鋁粉置於一高溫爐中進行加熱，高溫爐內可為空氣氣氛、氮氣氣氛或含氧與氮氣之氣氛，其加熱溫度與時間以避免鋁熔化，並能於鋁表面形成一陶瓷層為原則，而該表面處理後之原料鋁粉堆積密度介於0.2-1.9 g/cm³，且該加熱溫度為高於鋁熔點660℃至1700℃，該陶瓷層為可為一氧化物、氫氧化物、氮化物或氮、氧化物層，且該表面處理後之原料鋁粉，其氧化物或氫氧化物層之氧含量為0.1-5 wt%，氮化物層其氮含量為0.1-5 wt%，氮、氧化物層其氮、氧總含量為0.1-5 wt%，而以該表面處理後之原料鋁粉進行合成反應，該表面處理後之原料鋁粉可先與稀釋劑均混，該稀釋劑為高熔點且不參與化學反應之物質，係為選自於AlN 粉，Si₃N₄粉，T_iN粉，BN粉，TiC粉，WC粉，SiC粉，Al₂O₃粉，ZrO₂粉，TiO₂粉，SiO₂粉，碳粉與鑽石粉及以前述化合物中以任何方式混合形成之該稀釋劑等其中之一所形成；且該稀釋劑之用量佔該反應物整體重量之0-80wt%，以0-30 wt%重量百分比為最佳，該表面處理後之原料鋁粉可先與添加劑均混，其中該添加劑係指可在鋁熔點660℃以下分解或氣化之化合物，係選自於一鹵化銨鹽類、一含NHx基之化合物、一含鹵素之化合物及其中任二者、與任三者等其中之一化合物所形成；該添加劑之添加量以佔反應物粉體總量之0-10 wt%為宜，另該表面處理後之原料鋁粉可先與鋁箔團均混，其中該鋁箔團係指使用小片鋁箔，做成非緻密、不拘形狀、大小為0.1-5mm之團塊，而以 0.2-2mm為最佳，且用量佔該反應物之0-30 wt%，之後再將原料粉體置於一氮氣氣氛中，加熱引燃進行氮化反應而合成氮化鋁，該合成反應之氮氣操作壓力介於0.1-30 atm，最佳之操作壓力介於0.5-10 atm，且該所合成之氮化鋁產物為高度多孔且極為疏鬆，極容易研磨，如添加AlN粉該合成產物為氮化鋁，如添加其他粉體，其合成產物為含氮化鋁之複合材料。亦可將原料粉體置入高溫爐、電熱爐或微波爐內，持續通入氮氣，加熱反應物至氮化反應完全，且可進一步將氮化反應所產生之產物在其冷卻後予以研磨至呈一粉體，該氮化反應係採取下列步驟：
[n]	(a)　將經由表面處理後之原料鋁粉置入一盛裝容器中；
[n]	(b)　將步驟(a)所獲得之裝盛著反應物粉體的容器置於一氮氣氣氛中，而該步驟中係將盛裝原料鋁粉的容器置於一耐高壓反應器所形成之一密室中，並抽空該密閉室內空氣再回充氮氣於該密閉室內；
[n]	(c)　加熱位於該被填裝的容器內的反應物粉體至其自行燃燒，該反應後產物轉化率可高於90%。
[n]	而當本發明於實施之使用時，首先將原料鋁粉進行表面改質處理，步驟為：取片狀鋁粉(2mm×1mm×25um，氧含量0.1 wt%)500g置於1000毫升之玻璃燒杯中，加入蒸餾水200毫升後，在燒杯頂部覆蓋一多孔鋁箔，再將此燒杯置於加熱盤上，控制加熱盤溫度維持 200℃，加熱至燒杯內水分完全蒸發。待鋁粉冷卻後，取出測其含氧量為1 wt%。將此表面改質後之鋁粉置於一石墨製多孔坩堝容器中，其中鋁粉與坩堝內壁間並置放一層5mm厚之氮化鋁粉體，此氮化鋁粉直徑介於0.1-1mm之間，再於此鋁粉頂部置放5mm厚之起始劑，此起始劑係由未經表面處理過之鋁粉均混0.5wt%之氯化銨粉體所製成。如第1圖所示，將此坩堝容器10置於一真空耐壓反應器2內，而該真空耐壓反應器2外部係具有一壓力表1、氮氣入口4、溫度量測用熱電偶6、真空抽氣口7、真空計8、排氣口9及氮氣入口11，調整高度使起始劑頂面距離加熱鎢絲5之距離為4mm，然後關閉真空耐壓反應器2，其中加熱用電極3與溫度量測用熱電偶6係在保持氣密狀態下貫穿真空耐壓反應器2之壁並通向外側，使能自外部進行必要的操作。
[n]	其次，利用真空抽氣口7將此真空耐壓反應器2予以抽真空至 0.1 torr，然後經由氮氣入口4回充氮氣至約1atm，如此抽真空一充氮氣反覆操作數次，以去除真空耐壓反應器2內原存在之空氣，然後再將氮氣充入真空耐壓反應器2內至約3atm，之後，打開電源，控制加熱功率為1200W，同時導通氮氣入口11，使氮氣由容器底部通入，流經原料粉體而自起始劑頂面流出，加熱約30秒即引燃反應，再經30秒即關閉電源，反應進行中持續由容器底端通入氮氣，流量為501/min，同時使真空耐壓反應器2內之壓力維持在3 atm，引燃至反應結束約10分鐘；第2圖係本發明第1實施例表面改質後之鋁粉外觀型態，第3圖係本發明第1實施例燃燒產物外觀型態，其為一片狀結構，尺寸與鋁粉相似。取產物0.05克，以Leco公司之TC-300氮氧分析儀分析得氧含量為0.1wt %，燃燒產物經行星式研磨機研磨後(轉速：400rpm；球徑：5mm；時間：40min)，其平均粒徑為2μm，取30 g倒入盛裝酸液(15wt% HCl；200毫升)之錐形瓶中，溶解殘餘之鋁，同時以排水集氣法收集產生之氫氣，結果，無可量測到之氫氣產生，吾人將所有可能之實驗誤差列入考慮，計算得轉化率應為99.95%以上。第4圖係本發明第1實施例產物之XRD分析示意圖，圖中顯示皆為AlN特性峰，無鋁特性峰，此產物之顏色為黃色。
[n]	綜上所述，本發明係為一製程簡單，省能源，生產快速，成本低，產品性質優良之氮化鋁合成技術，同時能達到下列現有方法無法達到之優點：
[n]	(1)與目前工業上之生產方法(即鋁粉直接氮化法及氧化鋁粉碳素還原氮化法)比較，本方法具有製程簡單，省能源，生產快速，成本低的優點。
[n]	(2)與現有燃燒合成法比較本發明方法使用之原料鋁粉，係經過特殊處理，使得原料鋁粉在進行氮化反應過程中不會因高溫而熔融聚集，因此反應物可維持多孔狀態，氮氣容易補充，而達到高轉化率。
[n]	(3)本發明方法之轉化率可達99.95%以上，為各種燃燒合成法中之最高者(其他燃燒合成法最高為99%)。
[n]	(4)本發明方法之產物極為疏鬆(手捏即碎)易於研磨，可節省研磨所需之能源與時間，亦即可增大增率，降低生產成本，同時降低因研磨造成之不純物污染。
[n]	(5)本發明方法易於大量生產之操作。
[n]	請參閱『第5圖』所示，係本發明第2-7實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第2-7實施例之操作條件與結果，實施例2-7其操作方式主要與實施例1同，不同處為改變於恆溫恆濕機中之加熱時間與溫度，這些改變可控制鋁粉表面氧化之程度，其鋁粉改質後之氧含量、產物氧含量、產物顏色與轉化率之結果如第5圖。
[n]	請參閱『第6圖』所示，係本發明第8-11實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第8-11實施例之操作條件與結果，實施例8-11其操作方式主要與實施例1同，不同處為改變鋁粉表面處理方式，該實施例 8-11其表面處理方式為取含鋁粉體500克置入1000ml之燒杯中，加入不同體積之去離子水後，在燒杯頂部覆蓋一多孔鋁箔，再將此燒杯置於加熱盤上，控制加熱盤溫度維持200℃，加熱至燒杯內水分完全蒸發。其去離子水添加量、鋁粉改質後之氧含量、產物氧含量、產物顏色與轉化率之結果如第6圖；至於本發明之第12實施例係以CaO粉末2.5克倒入150克去離子水中，完全分散後，將此溶液倒入1000毫升燒杯中，之後再加500克原料鋁粉，再進行如實施例8之加熱表面改質處理，其他操作條件與實施例1相同；表面改質後之鋁粉含氧量為1.3wt%，產物含氧量為0.4wt%，外觀為片狀結構，顏色為黃色，轉化率為99.91%，XRD分析皆為氮化鋁特性峰。
[n]	請參閱『第7圖』所示，係本發明第13-16實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第13-16實施例之操作條件與結果，實施例13-16其操作方式與條件為取不同含量之CaO粉末倒入150克去離子水中，完全分散後，將此溶液倒入1000毫升燒杯中，之後再加500克原料鋁粉，再進行如實施例8之加熱表面改質處理，其他操作條件與實施例1相同。
[n]	請參閱『第8圖』所示，係本發明第17-20實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第17-20實施例之操作條件與結果，實施例17-20其操作方式與條件主要與實施例13相同，不同處為表面處理時，水中添加不同之添加劑，其產物氧含量、產物顏色與轉化率之結果如第8圖。
[n]	請參閱『第9圖』所示，係本發明第21-24實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第21-24實施例之操作條件與結果，實施例21-24其操作方式與條件主要與實施例1相同，不同處為鋁粉表面處理的方式。實施例21為將鋁粉置於高溫爐內，在空氣氣氛中，以溫度600℃加熱10小時，實施例22則為鋁粉置於高溫爐內，在氮氣氣氛中，以溫度600℃加熱 10小時，實施例23與24則為將實施例21熱處理後之鋁粉再分別與2 wt%之CaO與Y₂O₃粉體均混，後續操作方式與條件與實施例1同，其產物氧含量、產物顏色與轉化率之結果如第9圖。
[n]	請參閱『第10圖』所示，係本發明第25-28實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第25-28之實施例，為取用實施例1、2、17與18合成之產物，使用氧化鋁研缽壓碎，再以手磨至-180 mesh，之後取此粉體300克，使用研磨機(attritor)進行濕式研磨，其中使用之磨球為氧化鋯磨球，直徑5mm，重1000克，研磨液體為丙酮 400毫升，轉速500rpm，其研磨時間與粉體平均粒徑如第10圖所示。
[n]	請參閱『第11圖』所示，係本發明第29-34實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第29-34實施例之操作條件與結果，實施例29-34其操作方式與條件主要與實施例2-7相同，不同處為將實施例 2-7表面處理後之鋁粉分別置於控制氣氛高溫爐中進行氮化反應，其中溫度控制為1200 ℃，加熱時間為10 hr，氮氣流率為1 l/min。反應後產物外觀仍維持片狀結構，此產物氧含量、顏色與轉化率之結果如第11圖。
[n]	請參閱『第12圖』所示，係本發明第35-36實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第35-36實施例之操作條件與結果，實施例35-36其操作方式與條件主要與實施例31相同，不同處為實施例35之加熱溫度為1300 ℃加熱時間為10hr，而實施例36加熱溫度為1350℃、加熱5 hr、氮氣流率皆為2 l/min。產物外觀仍維持片狀結構，其產物氧含量、產物顏色與轉化率之結果如第12圖。
[n]	請參閱『第13圖』所示，係本發明第37-38實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第37-38實施例之操作條件與結果，實施例37-38其操作方式與條件主要與實施例4相同，不同處為實施例37為將實施例4表面處理後之鋁粉取3g，再置於控制氣氛微波加熱爐中進行氮化反應，其中加熱功率為200 W、加熱1 hr，氮氣流率為1 l/min，實施例38其加熱功率為300 W、加熱0.5 hr，氮氣流率為0.5 l/min。產物外觀仍維持片狀結構，產物氧含量、產物顏色與轉化率之結果如第13圖。
[n]	至於本發明之第39實施例其操作方式與條件主要與實施例1相同，不同處為實施例39為將實施例1表面處理後之鋁粉置入一多孔鋁盤內，將此鋁盤置於一石墨製之多孔盤上，再將此被盛裝之鋁盤及其底下之多孔盤置於實施例 1之反應器內，後續之操作步驟與實施例1同。合成反應之產物外觀型態，為一片狀結構，其尺寸與原料鋁粉相似。取產物0.05克，以Leco公司之TC- 300氮氧分析儀分析得氧含量為0.15 wt%，燃燒產物經行星式研磨機研磨後(轉速：400rpm；球徑：5mm；時間：20 min)，其平均粒徑為5um，取30 g倒入盛裝酸液(15wt% HCl；200毫升)之錐形瓶中，溶解殘餘之鋁，同時以排水集氣法收集產生之氫氣，由此收集之氫氣體積為7毫升，推算得轉化率為99.92%，產物經 XRD分析顯示皆為AlN特性峰，無鋁特性峰，此產物之顏色為黃色。
[n]	請參閱『第14圖』所示，係本發明第40-47實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第40-47實施例之操作條件與結果，實施例40-47其操作方式與條件主要與實施例1相同，不同處為實施例 40-47為將實施例1表面處理後之鋁粉先與稀釋劑-氮化鋁粉、添加劑-氯化銨粉與鋁箔團均混後，再置入鋁製容器內，鋁製容器製備方式為，先準備一張鋁箔，長30 cm，寬10 cm，厚度0.05 cm。取一外徑5 cm，長度20 cm之圓桶狀物體以作為鋁製容器的模子，再將裁剪好的鋁箔包覆於該圓桶狀物體之側面，即可得一兩端開口之鋁製容器。
[n]	再將此鋁製容器置於一石墨製之內凹狀多孔盤上，後續之操作步驟與實施例1同，其中氮化鋁粉粒度分佈為2-100μm，鋁箔團係使用條狀鋁箔，長度40mm，厚度0.02mm，揉成團狀成非緻密、不拘形狀，大小為 0.1-2mm之團塊。產物外觀仍維持片狀結構，產物氧含量、產物顏色與轉化率之結果如第14圖。
[n]	請參閱『第15圖』所示，係本發明第48實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第48實施例之操作條件與結果，實施例48其操作方式與條件主要與實施例1相同，不同處為實施例48為使用鋁製容器且在已盛裝反應物之容器內再置入3根多孔鋁管，多孔鋁管管璧厚0.025mm，直徑5mm，孔徑0.05-1mm，孔面積50%。產物氧含量、產物顏色與轉化率之結果如第15圖。
[n]	請參閱『第16圖』所示，係本發明第49-51實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第49-51實施例之操作條件與結果，實施例49-51其操作方式與條件主要與實施例1相同，不同處為原料鋁粉型態不同。實施例49係採用長條狀鋁絲，該鋁絲為工業廢鋁，長度10-100mm，厚度0.03mm，寬度1-2mm，實施例50-51係採用顆粒狀鋁粉，實施例50之鋁粉，其平均粒度為10μm，實施例51之鋁粉，其平均粒度為30μm。表面處理後之鋁粉氧含量、產物氧含量、反應物堆積密度、產物顏色與轉化率之結果如第16圖。
[n]	請參閱『第17圖』所示，係本發明第52-57實施例之操作條件與結果。如圖所示：其係為本發明第52-57實施例之操作條件與結果，實施例52,53,54,55,56,57其操作方式與條件主要與實施例 3,8,13,18,21,22相同，不同處為實施例52-57係在反應物粉體與坩堝容器之底面及器壁間置放一層氮化鋁粉；再於反應物粉體與氮化鋁粉之間置放一層或數層厚度為0.0254mm鋁箔，置放此鋁箔除了可進一步提高轉化率外還可使產物與原置放之氮化鋁粉易於分離。其它操作方式皆與第1實施例相同，產物氧含量、產物顏色與轉化率之結果如第17圖。
[n]	至於本發明之第58實施例其操作方式與條件主要與實施例53相同，不同處為實施例58所採用之容器為鋁製容器，產物經XRD分析顯示皆為AlN特性峰，無鋁特性峰，此產物之顏色為黃色，轉化率大於99.95%。
[n]	惟以上所述者，僅為本發明之較佳實施例而已，當不能以此限定本發明實施之範圍；故，凡依本發明申請專利範圍及發明說明書內容所作之簡單的等效變化與修飾，皆應仍屬本發明專利涵蓋之範圍內。
	【圖式簡單說明】
[n]	第1圖　係本發明之燃燒合成反應裝置示意圖。
[n]	第2圖　係本發明第1實施例表面改質後之鋁粉外觀型態示意圖。
[n]	第3圖　係本發明第1實施例燃燒產物外觀型態示意圖。
[n]	第4圖　係本發明第1實施例產物之XRD分析示意圖。
[n]	第5圖　係本發明第2-7實施例之操作條件與結果。
[n]	第6圖　係本發明第8-11實施例之操作條件與結果。
[n]	第7圖　係本發明第13-16實施例之操作條件與結果。
[n]	第8圖　係本發明第17-20實施例之操作條件與結果。
[n]	第9圖　係本發明第21-24實施例之操作條件與結果。
[n]	第10圖　係本發明第25-28實施例之操作條件與結果。
[n]	第11圖　係本發明第29-34實施例之操作條件與結果。
[n]	第12圖　係本發明第35-36實施例之操作條件與結果。
[n]	第13圖　係本發明第37-38實施例之操作條件與結果。
[n]	第14圖　係本發明第40-47實施例之操作條件與結果。
[n]	第15圖　係本發明第48實施例之操作條件與結果。
[n]	第16圖　係本發明第49-51實施例之操作條件與結果。
[n]	第17圖　係本發明第52-57實施例之操作條件與結果。
	【主要元件符號說明】
[y]	1．．．壓力表
[y]	2．．．真空耐壓反應器
[y]	3．．．電極
[y]	4．．．氮氣入口
[y]	5．．．加熱鎢絲
[y]	6．．．溫度量測用熱電偶
[y]	7．．．真空抽氣口
[y]	8．．．真空計
[y]	9．．．排氣口
[y]	10．．．坩堝容器
[y]	11．．．氮氣入口

七、

申請專利範圍：

1.一種氮化鋁之製造方法，係將原料鋁粉先進行表面處理，使鋁粉之表面生成一陶瓷層，之後再將表面生成有陶瓷層之鋁粉置於一氮氣氣氛中，進行氮化反應而合成氮化鋁。
2.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該氮化反應係採取下列步驟：(a)將經由表面處理後之原料鋁粉置入一盛裝容器中；(b)將步驟(a)所獲得之裝盛著反應物粉體的容器置於一氮氣氣氛中；(c)加熱位於該被填裝的容器內的反應物粉體至其自行燃燒。
3.如申請專利範圍第2項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該步驟(b)係將盛裝原料鋁粉的容器置於一耐高壓反應器所形成之一密室中，並抽空該密閉室內空氣再回充氮氣於該密閉室內。
4.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該氮化反應係將經由表面處理後之原料鋁粉置入高溫爐、電熱爐或微波爐內，持續通入氮氣，加熱反應物至氮化反應完全。
5.如申請專利範圍第2或4項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該可進一步將氮化反應所產生之產物在其冷卻後予以研磨至呈一粉體。
6.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該陶瓷層為一氧化物、氫氧化物、氮化物或氮、氧化物層。
7.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該表面處理後之原料鋁粉，其氧化物或氫氧化物層之氧含量為0.1-5 wt%，氮化物層其氮含量為0.1-5 wt%，氮、氧化物層其氮、氧總含量為0.1-5 wt%。
8.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該原料鋁粉表面處理之方法為將鋁粉置於去離子水中加熱或置於恆溫恆濕機中加熱，使鋁粉表面形成一氧化層或氫氧化物層。
9.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該原料鋁粉表面處理之方法為將鋁粉置於去離子水中，並加入CaO、CaCO₃、Y₂O₃、Y(NO₃)₃、Y₂(C₂O₄)₃粉0.1-20 wt%(以鋁粉重量為基準)進行加熱，使鋁粉表面形成一氧化層。
10.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該原料鋁粉表面處理之方法為將原料鋁粉置於一高溫爐中進行加熱，高溫爐內可為空氣氣氛、氮氣氣氛或含氧與氮氣之氣氛，其加熱溫度與時間以避免鋁熔化並能於鋁表面形成一陶瓷層為原則。
11.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，以該表面處理後之原料鋁粉進行合成反應，其氮化鋁產物顏色可為黃色、黃白色、白色、灰白色與灰色。
12.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該所合成之氮化鋁產物為高度多孔且極為疏鬆，極容易研磨。
13.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該表面處理後之原料鋁粉堆積密度介於0.2-1.9 g/cm³。
14.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該氮化反應之加熱溫度為高於鋁熔點660℃至1700℃。
15.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該合成反應之氮氣操作壓力介於0.1-30 atm，最佳之操作壓力介於0.5-10 atm。
16.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該原料鋁粉可為顆粒狀、片狀或長條狀。
17.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該原料鋁粉之鋁含量需高於25wt%，係選自於一工業製造之純鋁粉、一含鋁合金鋁粉或工業製造之鋁產物碎屑。
18.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該反應後產物轉化率可高於90%。
19.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該表面處理後之原料鋁粉可先與稀釋劑均混，該稀釋劑為高熔點且不參與化學反應之物質，係為選自於AlN粉，Si₃N₄粉，TiN粉，BN粉，TiC粉，WC粉，SiC粉，Al₂O₃粉，ZrO₂粉，TiO₂粉，SiO₂粉，碳粉與鑽石粉及以前述化合物中以任何方式混合形成之該稀釋劑等其中之一所形成；且該稀釋劑之用量佔該反應物整體重量之0-80%，以0-30 wt%重量百分比為最佳。
20.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，如添加AlN粉該合成產物為氮化鋁，如添加其他粉體，其合成產物為含氮化鋁之複合材料。
21.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該表面處理後之原料鋁粉可先與添加劑均混，其中該添加劑係指可在鋁熔點660℃以下分解或氣化之化合物，係選自於一鹵化銨鹽類、一含NHx基之化合物、一含鹵素之化合物及其中任二者、與任三者等其中之一化合物所形成；該添加劑之添加量以佔反應物粉體總量之0-10 wt%為宜。
22.如申請專利範圍第1項所述之氮化鋁之製造方法，其中，該表面處理後之原料鋁粉可先與鋁箔團均混，其中該鋁箔團係指使用小片鋁箔，做成非緻密、不拘形狀、大小為0.1-5mm之團塊，而以0.2-2mm為最佳，且含鋁量需高於25wt%，用量佔該反應物之0-30 wt%。
23.一種氮化鋁之製造方法，係將原料鋁粉先進行表面處理，使鋁粉之表面生成一陶瓷層，而該陶瓷層係為一氧化物、氫氧化物、氮化物或氮、氧化物層，將表面處理後之原料鋁粉加上添加劑、稀釋劑與鋁箔團混合物置於一充滿氮氣氣氛中，進行加熱至反應成氮化鋁，其中氮氣操作壓力為0.1-30 atm，產物轉化率高於90%，產物顏色為黃色、黃白色、白色、灰白色與灰色。

八、	圖式：
	第1圖第2圖第3圖第4圖第5圖第6圖第7圖第8圖第9圖第10圖第11圖第12圖第13圖第14圖第15圖第16圖第17圖

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